光诱导电致化学发光成像

非诚勿扰孟非

在能源短缺与环境污染这两个人类面临的焦点问题带来的紧迫压力下，开发并有效利用清洁能源，尤其是太阳能具有重要的意义。光电化学可将光能转化成电能，是非常重要的能量转化过程，深入研究各种光电化学反应的产生过程、反应机理和动力学性质等对提升光电转换效率、发展新型绿色能源具有极大的科学价值。宏观尺度下的光电化学研究基于平均化测量结果，一方面不能完全反映材料的微观结构及组成对其光催化性能的影响和作用，另一方面也缺失了反应过程动力学信息。
近日，针对微纳界面光电化学过程精准测量的这一科学难题，上海大学环化学院赵微教授团队首次提出并建立了光诱导电致化学发光成像（PECLM）技术，相关成果发表在上。


光诱导电致化学发光成像技术，可对单个纳米光催化材料施加可控的光激励及偏置电压，对其界面上光生电子、空穴的产生、电子传递及复合过程以及光诱导电化学反应等过程进行实时成像，在ITO电极界面构建基于界面电子转移机制的贵金属-半导体复合结构模型。等离子体金属纳米颗粒吸收光能，产生高能量电子-空穴对，其中高能量电子越出金属的费米能级，注入与之接触的半导体导带，而高能空穴激发底物分子，诱导电致化学发光反应，通过PECLM成像在单颗粒水平上获得光诱导电致化学发光转化效率。


图1. (A) TiO2薄膜上单AuNPs等离子体光催化的ECL成像示意图。(B)等离子体诱导热载流子产生分离及热空穴驱动ECL反应的基本机理。(C)单个AuNPs的PECL成像。(D) PECL强度在AuNPs上分布的统计分析。
PECLM提供了一种实时、高通量的测量技术，通过对微纳界面光生热载流子的实时精准测量，一方面有助于光催化中电荷转移与分离的机理以及界面分子反应动力学研究，另一方面可极大地推动光催化剂的设计以及优选。
来自上海大学。doi: 10.1021/acs.nanolett.3c01028


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